Tấm lòng với Đất nước là tuyển chọn các bài viết, phát biểu và trả lời phỏng vấn tiêu biểu của bà Nguyễn Thị Bình, người phụ nữ được bạn bè quốc tế trìu mến gọi là "Madam Bình", người từng giữ vai trò Trưởng đoàn đàm phán của Chính phủ Cách mạng lâm thời Cộng hòa miền Nam Việt Nam tại Hội nghị Paris (1968 - 1973), sau đó là Bộ trưởng Bộ Giáo dục và Phó Chủ tịch nước Cộng hòa xã hội chủ nghĩa Việt Nam.
Cuốn sách gồm ba phần chính:
- Phần thứ nhất với tiêu đề "Suy nghĩ về đất nước, nhân dân và Đảng", tập hợp những bài viết, bài phát biểu, trả lời phỏng vấn của bà Nguyễn Thị Bình thể hiện sâu sắc tư tưởng chính trị, niềm tin kiên định vào con đường cách mạng mà Đảng và Bác Hồ đã lựa chọn, cùng với những suy nghĩ, trăn trở của bà về tương lai đất nước và thế hệ trẻ.
- Phần thứ hai mang tên "Ngoại giao và những bài học", là những hồi tưởng của bà và phân tích quá trình hoạt động đối ngoại, đặc biệt là giai đoạn đàm phán Hiệp định Paris, từ bối cảnh chiến trường, áp lực quốc tế đến các bước đi chiến lược trên bàn đàm phán. Bên cạnh đó, phần này rút ra những bài học sâu sắc về nghệ thuật ngoại giao, tầm quan trọng của đoàn kết dân tộc, tranh thủ sự ủng hộ quốc tế, giữ vững nguyên tắc nhưng linh hoạt sách lược để đạt mục tiêu cao nhất: chấm dứt chiến tranh, lập lại hòa bình và bảo đảm lợi ích dân tộc.
- Phần thứ ba, "Vì một nền giáo dục trung thực, lành mạnh, hiện đại", bao gồm các bài viết, bài phát biểu, trả lời phỏng vấn thể hiện chiều sâu của một nhà giáo dục, với những chia sẻ gần gũi nhưng đầy trí tuệ của bà về xây dựng một nền giáo dục toàn diện, coi trọng đạo đức, nhân cách, trí tuệ và lý tưởng sống của thế hệ trẻ.
